La spettroscopia ad alta armonica svela la struttura elettronica dei superconduttori ad alta tensione

L’alta pressione ha creato molti nuovi stati della materia per la materia condensata, rivelando nuovi ed entusiasmanti fenomeni fisici e chimici. Tra questi, la scoperta della superconduttività a temperatura prossima a quella ambiente (Tc ＞ 200 K) negli idruri ad alta pressione come H3S e LaH10 ha suscitato grande interesse e attenzione.
Nonostante l’aumento della temperatura di transizione superconduttiva nei superconduttori ad alta pressione, la struttura elettronica e il comportamento dinamico ultraveloce negli stati quantistici ad alta pressione sono ancora sconosciuti a causa della mancanza di sonde efficaci, e il meccanismo della loro superconduttività rimane una questione aperta.
La generazione di armoniche superiori (HHG) è il processo di conversione di un laser incidente in una forte radiazione coerente a diverse volte la frequenza del laser. Come tipico rappresentante dell'ottica non lineare, l'HHG nei solidi ha origine dalla guida non lineare degli elettroni intra e interbanda mediante l'interazione laser-materia a campo forte. Di conseguenza, gli spettri HHG contengono naturalmente un'impronta digitale delle proprietà atomiche ed elettroniche nel materiale. Utilizzando tali processi dinamici non lineari e non perturbativi, è possibile scrutare le proprietà interne dei materiali.
Recentemente, il gruppo del ricercatore Sheng Meng presso l'Istituto di fisica, Accademia cinese delle scienze/Centro nazionale di ricerca per la fisica della materia condensata, Pechino, ha studiato la dinamica ultraveloce dell'HHG nel superconduttore ad alta pressione H3S con l'aiuto dei principi primi contenenti tempo teoria del funzionale densità utilizzando il metodo e il software di dinamica molecolare densità funzionale non adiabatica sviluppato dal gruppo (TDAP). Si è scoperto che l'HHG nei superconduttori ad alta pressione ha una forte dipendenza dalla lunghezza d'onda e dall'anisotropia (Fig. 1), il che indica che il processo HHG dipende fortemente dalla struttura elettronica. L'analisi tempo-frequenza di HHG determina il meccanismo cinetico della diffusione in banda delle armoniche di ordine basso. Su questa base, utilizzando gli spettri HHG, hanno ricostruito la struttura di dispersione delle bande di energia vicino alla superficie di Fermi (Fig. 2). Inoltre, si è riscontrato che esiste una forte modulazione dello spettro HHG da parte di fononi coerenti, indicando la sensibilità del processo HHG all'accoppiamento elettroacustico. Utilizzando lo spettro HHG modulato da fononi coerenti, hanno ricostruito ulteriormente la forza elementare della matrice di accoppiamento elettroacustico vicino alla superficie di Fermi (Fig. 3). Questo studio rivela che le interazioni a molti corpi (accoppiamento elettroacustico) nei materiali hanno un effetto significativo sul comportamento degli elettroni vicino al livello energetico di Fermi. Tali risultati supportano il meccanismo mediato dai fononi della superconduttività ad alta tensione e forniscono un approccio completamente ottico per sondare la struttura elettronica e l’accoppiamento elettroacustico negli stati quantistici ad alta tensione.
I risultati della ricerca correlati sono riassunti come "Spettroscopia ad alta armonica allo stato solido per il sondaggio della struttura a banda completamente ottica di stati quantici ad alta pressione" è stato pubblicato negli Atti della Accademia Nazionale delle Scienze degli Stati Uniti d'America (PNAS). Shiqi Hu, ricercatore post-dottorato presso l'Istituto di fisica dell'Accademia cinese delle scienze (IPS), è stato il primo autore del lavoro, e Sheng Meng, ricercatore dell'IPS, è stato l'autore corrispondente. Sono stati coinvolti nel lavoro anche il dottorando Daqiang Chen e il dottorando Lanlin Du. Questa ricerca è stata sostenuta dal Programma chiave di ricerca e sviluppo del Ministero della Scienza e della Tecnologia, dalla Fondazione nazionale cinese per le scienze naturali e dal progetto pilota dell'Accademia cinese delle scienze.

Figura 1. Generazione di armoniche elevate nel superconduttore ad alta tensione H3S.

Figura 2. Ricostruzione della struttura delle bande energetiche in H3S utilizzando spettri ad alta armonica.

Figura 3. Ricostruzione delle informazioni sull'accoppiamento elettroacustico in H3S utilizzando spettri ad alta armonica.